作者：李伟*，马琼，王肖，褚晓姗，王菲，王学川*，王传义*
关键字：Three-dimensional macroporous structure， High BET surface area， Photocatalysis， Simulated solar light， Hydrogen evolution
论文来源：期刊
具体来源：https://doi.org/10.1039/D0TA07178A
发表时间：2020年

 

      近年来，利用太阳光诱导光催化剂产氢是有效解决/缓解能源问题的有效策略。石墨相碳氮（g-C₃N₄）和氧化石墨烯（GO）由于具有良好的电荷分离和转移特性，在合成高效光催化剂中具有潜在应用价值。然而，常规二维g-C₃N₄和GO材料结构简单，表面助催化剂的附着力较弱，使用过程中容易发生功能助催化剂流失，导致光响应性、界面电荷传导及稳定性大大降低。为此，本课题设计并合成了一种三维多孔g-C₃N₄/GO（p-CNG）骨架结构，以增强表面功能助催化剂（锐钛矿TiO₂ NPs）的附着稳定性。与无孔复合结构相比，有序的多孔结构显著增大了骨架的BET比表面积。鉴于g-C₃N₄结构中氨基官能团与GO结构中羧基官能团间键合作用，显著增强了三维多孔骨架结构的稳定性，并促进了两种组分间界面相互作用的形成，从而有效增强其光吸收及电荷传导。基于三维多孔骨架结构中残留基团的存在及多孔结构协同作用，显著增强锐钛矿TiO₂ NPs功能助催化剂粘附稳定性，促进了异质界面的形成，进一步促进了界面电荷传导并增强了其光响应性。基于上述结构优势，本课题合成的复合光催化剂在模拟日光诱导下表现出了优越的产氢活性（33.1 μmol g^-1 h^-1），远远高于纯TiO₂ NPs及三维多孔骨架催化产氢活性，在λ = 400 nm的光照下达到了12.4 %的表观量子产率。由于该复合光催化剂稳定的结构，使其表现出较强的重复性及持久性，经过5次循环操作及20小时的持续光照，仍然表现出优异的催化活性。本研究为有效增强g-C₃N₄和GO基光催化剂催化产氢性能并增强其催化稳定性提供了一种有效方法。